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中科大CHEM:红磷基电池负极材料的最新突破
2018-02-09 10:46:11 作者: 来源:研之成理

前言:

当前,红磷作为锂离子、钠离子电池负极材料理论比容量均为2600 mA h g-1,而且具有低电压平台、价格低廉、原料来源广泛以及无毒环保等优点,被视为下一代锂离子、钠离子电池的最理想负极材料之一。但是,红磷在电化学循环过程中体积变化大(~300 %),导电性差,限制了红磷材料在电池中的广泛应用。针对该问题,目前研究主要集中于制备P/C复合材料来提升红磷的电化学性能,制备方法通常分为蒸发法和球磨法。蒸发法制备的P/C复合材料性能普遍较好,但是该方法容易引入白磷,为规模化制备增加了严重的安全隐患。球磨法则相对安全,是可规模化制备P/C复合材料的首选方法,但是红磷具有类似于高分子的结构,很容易在球磨过程中发生颗粒团聚形成大的团聚体,因此球磨法制备的P/C复合材料的性能相比于蒸发法制备的电极材料普遍较差。

本文亮点:

为了解决球磨法制备P/C复合材料中的问题,中国科学技术大学钱逸泰院士团队和王功名教授课题组设计了一种红磷、碳纳米管与石墨烯复合的三维柔性P/C电极。如图1所示,通常球磨的红磷团聚体会造成磷、碳之间的接触面积大大减小,进而使得复合材料在电化学循环过程中依然会出现电极破碎、循环效率低等严重问题。为此,钱逸泰院士和王功名教授课题组在球磨过程中为团聚体内部引入碳纳米管,通过碳纳米管的穿插解决了团聚体内电子导电性差的问题;在团聚体外部包覆三维石墨烯,能够有效缓解电极的体积膨胀,进而极大地提升红磷基材料的电化学性能。而且这种设计也避免了金属集流体以及高分子粘结剂的使用,从而将P/C复合材料的电化学储锂、储钠性能提升到一个全新的水平。相关研究结果发表在Cell Press旗下的综合性化学期刊Chem杂志上。

图文解析:

图1. 不同红磷纳米复合材料在锂化/钠化前后的结构变化。

三维石墨烯的团聚体是通过简单的溶液方法制备,并且在实验室条件下初步放大了材料的制备至公斤量级,证明了该制备方法的安全、可靠性(图2)。通过扫描和透射电镜表征,进一步确认了三维柔性P/CNTs@rGO电极中碳纳米管和石墨烯的存在形式。

图2. 三维柔性P/CNTs@rGO电极的制备及结构表征。

一系列的电化学性能测试表明该三维柔性结构的P/CNTs@rGO电极作为锂离子电池负极具有非常优异的储锂性能:在红磷载量为70 wt%条件下,作为锂离子电池负极比容量可达2189.1 mA h g-1 ,同时基于整体电极质量的比容量可以高达1532.4mA h g-1,是当前报导的磷基负极材料当中性能最好的。通过阻抗、恒电流电位滴定(GITT)等测试手段进一步分析了该三维结构在锂离子扩散以及氧化还原反应动力学方面的结构优势。

图3. 三维柔性P/CNTs@rGO 电极作为锂离子电池负极的电化学性能表征。

该材料同样被应用于钠离子电池负极(图4)以及与LiCoO2正极组装成锂离子全电池(图5),均表现出优异的电化学性能:作为钠离子电池负极,在0.2 C条件下比容量依然可以高达2112.9 mA h g-1;与LiCoO2正极匹配成全电池,在0.2 C条件下循环100次,基于红磷质量的比容量仍然可以保持1362.4 mA h g-1。

图4. 三维柔性P/CNTs@rGO电极作为钠离子电池负极的电化学性能。

图5. 三维柔性P/CNTs@rGO电极在锂离子全电池当中的性能表现。

此外,该课题组还将该三维柔性结构应用于Si基负极以及S基正极材料当中,并取得了很好的电化学性能,进一步证实了该结构可以成功地应用于其它导电性差、体积膨胀较为严重的电极材料。该工作为发展高性能锂离子、钠离子电池负极材料提供了新的思路。

 

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